Darío Villalba blev født i San Sebastián i 1934. Den kommende kunstner blev født ind i en familie med en lang kunstnerisk tradition og trivedes i dette stimulerende miljø. Men det var ikke kun hans kunstneriske evner, der blomstrede – i en alder af 11 år, mens hans far gjorde tjeneste på det spanske konsulat i Philadelphia, fik han øjnene op for isskøjteløb. Dette udløste en lidenskab, der tog Villalba hele vejen til de olympiske vinterlege i 1956, hvor han repræsenterede sit land i isskøjteløb.
I 1952 udstillede han for første gang sine værker på Galería Alfil i Madrid og påbegyndte sin akademiske uddannelse, idet han indskrev sig på kunstakademiet Real Academia de Bellas Artes de San Fernando.
I 1957 bosatte Villalba sig i Paris, hvor han arbejdede i André Lhotes atelier. I den franske hovedstad tog han maleriet, dets teknikker og de lokale avantgardemestre til sig.
I 1962 modtog han et stipendium til at læse på Harvard University, hvilket også indebar en række udstillinger i USA. Han rejste i den forbindelse rundt med et udvalg af seriebaserede værker med temaerne Hertuginden af Alba, fossiler, torsoer og fodaftryk. Fem år senere rejste han til London, hvor han begyndte at arbejde med fotografering. Dette medium spillede en stadig større rolle i hans kreative proces. I 1970’erne blev maleriet erstattet af mere særegne midler. Fotografierne udstilledes i komplicerede plexiglaskonstruktioner. Billederne var øjebliksbilleder af marginaliserede individer. Denne indkapslede serie var springbrættet til hans internationale anerkendelse.
Blandt de vigtigste priser i Villalbas karriere er følgende: den internationale malerpris på den tolvte São Paulo-Biennale (1973), den internationale jurypris på den trettende Biennale for Grafisk Kunst i Ljubljana (1979); Premio Nacional de Artes Plásticas (den spanske nationalpris for formende kunst) (1983), Medalla al Merito en las Bellas Artes (fortjenstmedaljen for kunst) (2003),
Af udstillinger kan nævnes: Darío Villalba 1964-1994, en antologisk udstilling på Institut Valencià d’Art Modern, Valencia (1994), Basic Documents 1957-2001, Museet for samtidskunst, Oslo (1994), Centro Gallego de Arte Contemporánea (2001), en retrospektiv udstilling af hans værker fra 1957 til 2007 på Museo Nacional Centro de Arte Reina Sofía, Madrid (2007), Testigo documental, El poder de la imagen en Darío Villalba (Dokumentarisk vidnesbyrd. Billedets magt i Dario Villalba), Galería Freijo, Madrid (2014), I, vist på udstillingsstedet Sala Alcalá 31, Madrid (2019).
