Dimitris Mytaras blev født i Chalkis i 1934. Mytaras var allerede i sin barndom kunstnerisk begavet, og han tegnede og malede scener fra sit hverdagsliv, som på det tidspunkt var præget af tragiske krigshandlinger. Hans far, der var frisør, arrangerede små udstillinger med sønnens arbejde i sin frisørsalon. Mytaras studerede ved Athens kunstakademi under Yiannis Moralis fra 1953 til 1957. Han indskrev sig senere ved École nationale supérieure des Arts Décoratifs i Paris for at studere scenografi samt boligindretning ved Institut National des Métiers d’Art i Paris efter at have modtaget et stipendium fra det græske institut for uddannelsesstøtte. Fra 1964 til 1972 var han leder af en workshop over indendørs design ved Athens teknologiske institut.
I denne periode, der faldt sammen med den periode, hvor den græske junta regerede Grækenland (1967–1974), forsøgte kunstneren at kommentere kritisk på livet i Grækenland via en række realistiske værker med titlen Photographic Documents. Fra 1975 og fremefter underviste han på maleværkstedet ved Athens kunstakademi. Sideløbende med arbejdet som underviser – og med hjælp fra de kommunale myndigheder – stiftede han i 1978 Chalkida kunstworkshop i sin hjemby. Denne workshop udvikler – under hans hustrus kunstneriske ledelse – fortsat vigtige undervisnings- og kulturaktiviteter.
Antropomorfisme udgør det centrale i Mytaras’ figurative arbejde, og dette har udviklet sig i retning af en kombination af naturalisme og ekspressionisme. Førstnævnte var særligt fremherskende i hans arbejde i 1960’erne, mens sidstnævnte voksede i styrke fra 1975 og fremefter. Mytaras var grundlæggende en person, der godt kunne lide at multitaske – han var også digter, en talentfuld kostumedesigner og scenograf samt illustrator. Han indrømmede, at han godt kunne lide at brede sig over meget, idet han hævdede, at dette inspirerede ham.
Hans første officielle udstilling – når udstillingerne i faderens frisørsalon fraregnes – fandt sted i 1957, hvor nogle af hans værker blev udstillet på den fælleshellenske kunstudstilling ved Zappeion Megaron i Athen. Hans første soloudstilling fulgte snart efter i Zygos-galleriet i 1960. Internationalt har han blandt andet udstillet i Alexandria, Paris, São Paulo, Frankfurt, Bologna, Firenze, Venedig, Genoa, Beograd, New York, Stockholm og Tokyo. Efter talrige udstillinger i Grækenland og andre lande tildelte Grækenlands præsident Constantine Stephanopoulos ham i 2001 Order of the Phoenix (Føniksordenen).
Som digter udgav han sin første digtsamling, The Night, i 2005. En anden samlet udgave – Engr’s Violin – blev udgivet i 2010.
Mytaras døde i 2017. Om sommeren det efterfølgende år præsenterede museet for moderne kunst under Basil og Elise Goulandris-stiftelsen i Andros en udstilling til ære for kunstneren, som af og til måtte kæmpe med at opnå en enstemmig positiv vurdering – på trods af den popularitet og respekt, som blev ham tildelt i løbet af hans karriere.
